李四光还是“两弹”研制的突出贡献者。他曾预见到新中国的国防和经济建设需要铀矿资源。1949年启程回国时,他克服重重困难,从英国带回了一台伽马仪,为我国后来寻找铀矿发挥了重要作用。1955年1月15日,中央书记处召开扩大会议,研究发展原子能事业的问题,拉开了我国原子能事业的序幕。
在这次会议上,李四光多次听取找铀队伍汇报。他根据地质力学理论,对找铀前景持乐观态度,指出:“一是要找富集带,二是要便于开采……”遵循这个思路,找到了211特大型铀矿床。到“二五”计划末期,我国已发现一系列铀矿床,铀产量已能保证我国核工业发展需要。可以说,李四光为我国原子弹和氢弹的研制成功作出了突出贡献。